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北理工課題組在鋰金屬負(fù)極界面演化領(lǐng)域發(fā)表研究成果


近日,北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授課題組在定量研究實(shí)用工況下鋰金屬負(fù)極動態(tài)腐蝕規(guī)律方面取得了重要進(jìn)展,。該研究成果以《Dynamic galvanic corrosion of working lithium metal anode under practical conditions》為題在線發(fā)表在材料類頂級國際期刊《Advanced Energy Materials》(《先進(jìn)能源材料》,,影響因子29.698)。本文的通訊作者為北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授,,第一作者為北京理工大學(xué)材料學(xué)院/前沿交叉院博士研究生丁俊凡,。

金屬鋰具有極高的理論比容量(3860 mAh g?1)和最負(fù)的電化學(xué)電位(?3.040 V vs. the standard hydrogen electrode),對于實(shí)現(xiàn)高比能電池具有至關(guān)重要的意義,。然而,,金屬鋰負(fù)極的實(shí)際應(yīng)用一直受到其電化學(xué)性能的嚴(yán)重限制,這在很大程度上源于其對腐蝕的高度敏感性,。由于金屬鋰的高反應(yīng)活性,,腐蝕副反應(yīng)在表界面處不斷發(fā)生并導(dǎo)致嚴(yán)重的容量衰減,然而領(lǐng)域內(nèi)目前對金屬鋰界面腐蝕規(guī)律認(rèn)知仍相當(dāng)匱乏,。

北京理工大學(xué)前沿交叉院黃佳琦教授團(tuán)隊(duì)在最新的研究工作中揭示了實(shí)用工作條件下金屬鋰負(fù)極動態(tài)電偶腐蝕機(jī)制,,即在動態(tài)脫鋰過程中,鋰金屬中的電子轉(zhuǎn)移至漸進(jìn)暴露的新鮮銅表面繼而還原電解液組分,,產(chǎn)生擴(kuò)展的固態(tài)電解質(zhì)膜(SEI)并消耗活性鋰容量,。此副反應(yīng)在低脫鋰速率下更為顯著。通過耦合的先進(jìn)表征技術(shù),,進(jìn)一步闡明了動態(tài)脫鋰總步長,、腐蝕電流衰減速率和SEI化學(xué)是影響動態(tài)電偶腐蝕程度的三個(gè)關(guān)鍵因素。

圖1 不同脫鋰電流密度下的電化學(xué)性能和非活性鋰損失定量表征

在傳統(tǒng)的認(rèn)知之上,,本研究的結(jié)果表明由于在實(shí)際的大容量工況和高庫倫效率(CE)電解液體系中,,金屬鋰沉積層較致密,循環(huán)過程中腐蝕行為主要通過動態(tài)電偶腐蝕機(jī)制發(fā)生,,而非常規(guī)認(rèn)知的靜態(tài)過程,。電化學(xué)測試、滴定氣相色譜和掃描電子顯微鏡結(jié)果表明在較低的脫鋰電流密度下,,腐蝕副反應(yīng)加劇,,導(dǎo)致SEI Li+容量的提升以及CE的降低。

圖2 不同脫鋰電流密度下動態(tài)腐蝕電流測試

基于以上認(rèn)識,,該研究團(tuán)隊(duì)提出一種改進(jìn)方案來定量測試此漸進(jìn)腐蝕過程,。通過系統(tǒng)的動態(tài)腐蝕電流測量,闡明了動態(tài)脫鋰總步長,、腐蝕電流衰減速率和SEI化學(xué)是調(diào)節(jié)動態(tài)電偶腐蝕程度的三個(gè)關(guān)鍵因素,。低脫鋰速率下,延長的動態(tài)脫鋰總時(shí)間、緩慢的腐蝕電流衰減速率和有機(jī)多孔SEI共同導(dǎo)致動態(tài)腐蝕副反應(yīng)的加劇,。

圖3 不同脫鋰條件下實(shí)用鋰金屬負(fù)極動態(tài)電偶腐蝕路徑示意圖

該工作闡明了實(shí)用工況下金屬鋰動態(tài)腐蝕反應(yīng)的真實(shí)途徑和內(nèi)在影響因素,,為減少腐蝕反應(yīng)的發(fā)生、設(shè)計(jì)下一代高能量密度電池的高可逆性鋰負(fù)極提供了依據(jù),。

論文詳情:

Dynamic Galvanic Corrosion of Working Lithium Metal Anode Under Practical Conditions

Jun-Fan Ding, Rui Xu, Ye Xiao, Shuo Zhang, Ting-Lu Song, Chong Yan, Jia-Qi Huang*

論文鏈接:https://doi.org/10.1002/aenm.202204305


附作者簡介:

黃佳琦,,北京理工大學(xué)前沿交叉科學(xué)研究院教授,博士生導(dǎo)師,,九三學(xué)社社員,。主要開展高比能電池能源化學(xué)研究。發(fā)表SCI論文200余篇,,其中70余篇為ESI高被引論文,,H因子101。擔(dān)任中國顆粒學(xué)會理事,,中國化學(xué)會能源化學(xué)專委會委員,,J. Energy Chem., InfoMat, Chin. Chem. Lett., Energy Mater. Adv.等刊編委。曾獲評2022中國青年科技獎(jiǎng)特別獎(jiǎng),,2022中國顆粒學(xué)會自然科學(xué)一等獎(jiǎng),,2018年中國顆粒學(xué)會青年顆粒學(xué)獎(jiǎng),2016年中國化工學(xué)會侯德榜化工科技青年獎(jiǎng)等,。2018-2022年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家,。



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