北理工在銦單原子催化劑的設(shè)計及電催化CO2還原方面取得重要進(jìn)展
發(fā)布日期:2020-09-03 供稿:材料學(xué)院 陳文星
編輯:劉曉雪 審核:金海波 閱讀次數(shù):近日,,北京理工大學(xué)材料物理化學(xué)系能源催化研究所(籌)的陳文星副研究員,、張加濤教授和清華大學(xué)的王定勝教授、李亞棟院士團(tuán)隊合作,,在In單原子催化劑的設(shè)計合成及高效電催化CO2還原(CO2RR)制備甲酸鹽的研究中取得重要進(jìn)展,,相關(guān)成果以“Design of a Single-Atom Indiumδ+-N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2 to Formate”為題,發(fā)表于頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF:12.959)(文章DOI: 10.1002/anie.202010903),。
主族金屬In作為一種電催化CO2還原選擇性制備甲酸鹽的催化劑,,越來越受到人們的關(guān)注。盡管納米結(jié)構(gòu)的金屬In,、In2O3和In2S3等已被設(shè)計用來提高催化性能,,但新型高效的In基催化劑,還亟需進(jìn)一步研究,。近日,,陳文星等設(shè)計了一種錨定在金屬有機(jī)骨架(MOF)衍生的氮摻雜碳載體上、具有Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)的In單原子催化劑(In-SAs/NC),。該催化劑具有優(yōu)異的CO2RR性能,在-0.65 V時,,In-SAs/NC獲得96 %的最大法拉第效率(FE)且最優(yōu)的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)高達(dá)12500 h?1,,優(yōu)于大多數(shù)同類催化劑。此外,基于同步輻射的X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)(XAFS)研究表明,,Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)對于電催化CO2RR具有較高的催化活性,,且催化過程中Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)鍵長縮短。DFT理論模擬計算結(jié)果表明,,Inδ+-N4原子界面對于甲酸鹽中間體(HCOO*)具有較低的自由能,,有利于提高催化劑對CO2RR的催化活性。該工作為合理設(shè)計面向能源應(yīng)用的主族金屬催化劑提供了新的途徑,。
圖1 In單原子催化劑的合成及形貌表征
圖2 Inδ+-N4原子界面結(jié)構(gòu)的精細(xì)表征
圖3 In單原子電催化CO2RR選擇性制備甲酸鹽性能測試
圖4 DFT理論計算
論文信息:上述研究成果得到了結(jié)構(gòu)可控先進(jìn)功能材料與綠色應(yīng)用北京市重點實驗室,、材料學(xué)院先進(jìn)材料實驗中心、材料物理化學(xué)系能源催化研究所(籌)的平臺支持,,得到了國家自然科學(xué)基金(21801015,,)、北京理工大學(xué)青年研究基金項目(3090012221909),、科研院創(chuàng)新人才支持計劃的支持,。北理工材料學(xué)院尚會姍博士(現(xiàn)為鄭州大學(xué)副教授)、斯坦福大學(xué)王濤博士(現(xiàn)為西湖大學(xué)特聘研究員,、獨立PI),、北京化工大學(xué)裴加景博士為共同第一作者,北理工陳文星副研究員,、張加濤教授和清華大學(xué)王定勝副教授為共同通訊作者,,北理工為第一通訊單位。
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202010903
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