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近日,，北京理工大學前沿交叉院黃佳琦教授課題組在認識共溶劑調(diào)控溶劑化結(jié)構(gòu)及鋰金屬界面生成機理方面取得了重要進展,。該研究成果以《Non-Solvating and Low-Dielectricity Cosolvent for Anion-Derived Solid Electrolyte Interphases in Lithium Metal Batteries》為題在線發(fā)表在化學類頂級國際期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》（《德國應(yīng)用化學》,，影響因子12.959）。本文的通訊作者為北京理工大學前沿交叉院黃佳琦教授，共同第一作者分別為北京理工大學材料學院/前沿交叉院碩士研究生丁俊凡、博士研究生許睿,。

金屬鋰具有極高的理論比容量（3860mAh g^?1）和最負的電化學電位（?3.040 V vs. the standard hydrogen electrode），是下一代高能量密度可充電電池最有前景的負極材料之一,。然而,，不穩(wěn)定的金屬鋰電極/電解液界面（SEI）是阻礙高比能鋰金屬電池實際應(yīng)用的嚴峻問題。深入理解鋰離子（Li⁺）內(nèi)層溶劑化結(jié)構(gòu)與SEI性質(zhì)之間的內(nèi)在聯(lián)系可以為進一步合理設(shè)計電極/電解液界面奠定基礎(chǔ),。

黃佳琦教授團隊在最新的研究工作中闡明了共溶劑特性對Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)和金屬鋰表面SEI生成的重要影響,。在此工作中，作者通過模型研究闡明,，引入一種非溶劑化和低介電性（NL）共溶劑可以通過提供特定的低介電環(huán)境從本質(zhì)上增強陰離子和Li⁺之間的締合強度，有利于大量陰-陽離子聚集團簇（AGGs,一個陰離子與兩個及以上 Li⁺配位）的產(chǎn)生,。

圖1. NL共溶劑改變?nèi)軇┗Y(jié)構(gòu)進而調(diào)控SEI生成過程

系統(tǒng)的研究結(jié)果表明,，NL共溶劑自身不參與溶劑化結(jié)構(gòu)并提供低介電環(huán)境，其引入使帶正電的陰-陽離子聚集團簇占主導地位,，使得陰離子可以接近同樣荷負電的金屬鋰電極表面,，從而加速陰離子分解并產(chǎn)生陰離子分解主導的富無組分SEI。

圖2. NL共溶劑加強陰離子和Li⁺結(jié)合強度,，促使大量陰-陽離子聚集團簇產(chǎn)生

作者通過構(gòu)建基于相對結(jié)合能以及介電常數(shù)的溶劑圖進一步闡明了理想NL共溶劑的邊界條件,。NL共溶劑需具有較大的相對結(jié)合能差值（E_{base solvent}?E_cosolvent），相對主溶劑較弱的配位能力表明其較少參與Li⁺內(nèi)層溶劑化結(jié)構(gòu),；同時要具有低介電性,，其帶來的低介電環(huán)境可有效地增強陰、陽離子間的內(nèi)在相互作用,，有利于更多的陰離子進入Li⁺溶劑化鞘層形成大量AGGs,，從而促進陰離子靠近鋰金屬表面分解。

圖3. 基于與Li⁺的相對結(jié)合能和介電常數(shù)的溶劑圖,。

與主溶劑（本文中的乙二醇二甲醚,，DME）相比，具有更低介電常數(shù)和更大相對結(jié)合能的溶劑（青色區(qū)域）可作為NL共溶劑,，促進陰-陽離子締合,。

此工作闡明了電解液設(shè)計中基本物理化學原理的重要性，為下一代鋰金屬電池開發(fā)新型非溶劑化,、低介電性,、高相容性共溶劑提供了新的思路,。

作者簡介：

黃佳琦，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授,，博士生導師,，九三學社社員。主要開展能源界面化學研究,。在Angew Chem Int Ed, J Am Chem Soc, Adv Mater, Adv Funct Mater, Sci Bull等期刊發(fā)表研究工作100余篇,，h因子為80，60余篇為ESI高被引論文,。入選2015年首屆中國科協(xié)青年人才托舉計劃,，獲評中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，中國顆粒學會青年顆粒學獎,，2018年國家萬人計劃青年拔尖人才,，2018-2020年科睿唯安高被引科學家等，2020年北京市自然科學基金杰青項目等,。

論文詳情：

Non-Solvating and Low-Dielectricity Cosolvent for Anion-Derived Solid Electrolyte Interphases in Lithium Metal Batteries

Jun-Fan Ding⁺,Rui Xu⁺,Nan Yao,Xiang Chen,Ye Xiao,Yu-Xing Yao,Chong Yan,Jin Xie,Jia-Qi Huang^*

Angewandte Chemie International Edition ,，doi：10.1002/anie.202101627

鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202101627